Zastosowanie metod uczenia maszynowego do opisu ważnych reakcji katalitycznych
03 09 2026
Kategoria: Research highlights, Strona główna
Przetwarzanie olejów roślinnych w ważne związki chemiczne do syntezy m.in. polimerów stanowi zrównoważoną alternatywę dla produkcji petrochemicznej. Kluczową reakcją w tym procesie jest etenoliza, w której estry tłuszczowe, takie jak oleinian etylu, ulegają rozszczepieniu pod wpływem etylenu i katalizatorów rutenowych, dając w wyniku olefiny końcowe. Głównym poblemem tej reakcji jest jej selektywność; używane obecnie katalizatory często katalizują konkurencyjną ścieżkę samometatezy, która powadzi do syntezy ciężkich, mało wartościowych dimerów wewnętrznych zamiast pożądanych produktów.
W swojej najnowszej publikacji na ten temat zespół z Laboratorium Symulacji Systemów Chemicznych i Biologicznych odkrył, stosując metody chemii obliczeniowej, że selektywność w etenolizie nie jest determinowana przez kinetyczne bariery aktywacyjne, ale przez termodynamikę zachodzącą podczas odzyskiwania katalizatora. Ogólna energia reakcji cyklu produkcyjnego decyduje o wyniku eksperymentalnym: katalizatory, które sprawiają, że regeneracja katalizatora jest bardziej egzergoniczna, systematycznie przewyższają pozostałe możliwe ścieżki reakcji. W szczególności sztywne karbeny spirocykliczne (spiro–CAAC) wykazują silną siłę napędową termodynamiczną sprzyjającą odzyskiwaniu katalizatora w porównaniu z tradycyjnymi karbenami N–heterocyklicznymi, co hamuje niepożądane ścieżki reakcji.
Aby przenieść wyniki na większe zbiory katalizatorów, stworzyli platformę do klasyfikacji binarnej wykorzystującą algorytmy typu „Random Forest” w celu odfiltrowania potencjalnych kandydatów spośród tych nieselektywnych. Modele uczenia maszynowego wykazały, że selektywności katalitycznej nie da się zbadać wyłącznie za pomocą pojedynczych deskryptorów elektronicznych, takich jak elektrofilowość metalu. Selektywność wynika natomiast z wielowymiarowej interakcji między zagęszczeniem sterycznym a populacjami orbitali d. Ta hybrydowa platforma łącząca chemię obliczeniową z uczeniem maszynowym pełni rolę filtra obliczeniowego o wysokiej przepustowości, co pozwala na odrzucenie nieselektywnych struktur za pomocą metod obliczeniowych, jeszcze przed rozpoczęciem badań laboratoryjnych.
Daniel E. Trujillo-González, Kamil Szychta, Albert Poater, Juan V. Alegre-Requena, Bartosz Trzaskowski, J. Pablo Martínez, DFT and machine learning insights into productive versus self-metathesis selectivity in ruthenium-catalyzed ethenolysis, Journal of Catalysis, https://doi.org/10.1016/j.jcat.2026.117142.