Obliczenia kwantowomechaniczne cząsteczek zawierających ciężkie atomy w rzeczywistych otoczeniach

Celem projektu jest rozwój nowych metod chemii kwantowej umożliwiających obliczenia na układach w fazie skondensowanej lub na granicach faz, które zawierają ciężkie atomy, i które podlegają zaburzeniom przez pole elektromagnetyczne.

Obliczenia na takich układach wymagają zastosowania metod, które uwzględniają efekty relatywistyczne, efekty korelacji elektronowej i obecność otoczenia. Zaawansowane metody chemii kwantowej, które opisują efekty relatywistyczne i efekty korelacji elektronowej są bardzo kosztowne i przez to nie mogą być użyte do obliczeń na cząsteczkach i ich otoczeniach traktowanych jako jeden system.

W tym przypadku, obiecującą alternatywą są metody „embedding”, w których system molekularny dzieli się na podsystemy: „aktywne” centrum i jego „otoczenie”. Te podukłady mogą być następnie opisane osobno przez najlepszy (dla nich) model. Ten projekt jest oparty na jednej z takich metod – „frozen density embedding” (FDE). W FDE podział układu na podukłady odbywa się na poziomie gęstości elektronowej, a efekt otoczenia na aktywny podukład jest opisywany przez efektywny potencjał („embedding potential”). FDE bazuje na teorii funkcjonałów gęstości (DFT), niemniej jednak wszystkie podukłady mogą być opisane zarówno metodami DFT, jak i metodami opartymi na funkcji falowej (WFT), co prowadzi do różnych wariantów FDE, np. DFT-in-DFT lub WFT-in-DFT. W formalizmie relatywistycznym ta metoda pozwoli na obliczenia właściwości molekularnych układów zawierających ciężkie atomy, w których efekty otoczenia, relatywistyczne i korelacji elektronowej są uwzględnione od początku.

Strona projektu: https://gosiao.github.io/research/fde